Новая стратегия для эффективного разложения антибиотиков

Исследовательская группа под руководством профессора Конга Линтао из Хэфэйского института физических наук Китайской академии наук предложила стратегию предварительной сборки для закрепления одиночных атомов на нанолистах нитрида углерода. Учёные приготовили серию Fenton-подобных катализаторов на основе нитрида углерода с нанесёнными одиночными атомами для разложения загрязнителей тетрациклином в воде. Каталитическая активность увеличилась на один-два порядка величины.

Исследование опубликовано в журнале Separation and Purification Technology.

Проблема и подход

Fenton-подобный процесс — это реакция, управляемая свободными радикалами. H₂O₂ и пероксимоносульфат (PMS) — два часто используемых окислителя в таких процессах. Сокращение расстояния миграции активных частиц до молекул загрязнителя желательно для повышения эффективности, так как активные частицы, образующиеся при активации H₂O₂ и PMS, имеют очень короткое время жизни.

Материалы с одиночными атомами обладают лучшим активирующим эффектом на окислители. Графитовый нитрид углерода (CN) благодаря слоистой наноструктуре, регулируемой площади поверхности, биосовместимости и высокой стабильности в жёстких условиях может служить перспективным материалом-носителем для удержания радикалов. Кроме того, его обилие атомов азота может обеспечить идеальные места для внедрения ионов металлов, формируя уникальные координационные структуры и электронные конфигурации.

Метод и результаты

В этом исследовании учёные предложили стратегию предварительной сборки на основе пиролитической координационной полимеризации с широким спектром применения. Они закрепили одиночные атомы на нанолистах нитрида углерода и продемонстрировали универсальность подхода в Fenton-подобном катализе.

В качестве доказательства концепции SA-Cu-CN был выбран в качестве модельного материала для разложения тетрациклина (TC) и изучения механизма. Fenton-подобная каталитическая активность SA-Cu-CN оказалась на один-два порядка величины выше, чем у контрольных материалов.

Согласно исследователям, в каталитической системе генерация гидроксильного радикала и сульфат-радикала играла решающую роль в разложении TC. Комбинируя анализ методом ультраэффективной жидкостной хроматографии с тандемной масс-спектрометрией (UPLC-MS/MS) с теоретическими расчётами методом дискретного преобразования Фурье, были проанализированы и охарактеризованы пути разложения и токсичность продуктов TC. Катализатор SA-Cu-CN показал отличную способность к глубокой очистке от органических загрязнителей.

Кроме того, тем же методом синтезирован ряд других катализаторов с одиночными атомами, таких как SA-Fe-CN, SA-Co-CN и SA-Mn-CN. Все они показали хорошую Fenton-подобную каталитическую активность.

Значение работы

По словам Ян Даньдань, первого автора исследования, эта работа имеет большое значение для разработки Fenton-подобных катализаторов и их применения в очистке воды.