Новые данные о каталитическом разложении формальдегида нанокатализаторами переходных металлов

Каталитическое окисление при комнатной температуре — эффективный метод превращения формальдегида (HCHO) в безвредный CO₂ с использованием активных форм кислорода (АФК) на поверхности нанокатализаторов из благородных металлов.

Однако высокая стоимость благородных металлов препятствует широкому применению для очистки воздуха в помещениях. Кроме того, каталитическое превращение HCHO при комнатной температуре на обычных оксидах переходных металлов ограничено их слабой способностью генерировать АФК.

Исследование под руководством профессора Хуана Ю из Института окружающей среды Земли Китайской академии наук дало новые данные об очистке воздуха от HCHO с использованием нанокатализаторов переходных металлов, эффективность которых сравнима с благородными металлами.

Ранее учёные сообщали о наночастицах кобальта, инкапсулированных в азот-легированный углерод, с эффективностью удаления HCHO 85% при комнатной температуре. Однако оставались неясными влияние размера частиц Co на окисление HCHO, взаимодействие между ядром Co и углеродным слоем, а также его роль в адсорбции и активации NO₂.

В данной работе они приготовили серию нанокатализаторов — металлический кобальт, заключённый в азот-легированный углерод (Co@NC-x), — чтобы изучить влияние размера частиц Co на окисление HCHO.

В образце Co@NC-0.25 были сформированы мелкие и высокодисперсные наночастицы Co. Он продемонстрировал эффективность удаления HCHO выше 90% и обладал самой высокой удельной каталитической активностью, что указывает на критическую важность размера частицы Co, ограниченной углеродом, для её реакционной способности.

Оптимальный размер частиц Co обеспечил эффективный перенос электронов от металлического ядра к внешней углеродной поверхности, что привело к усиленной активации кислорода. Расчёты методом теории функционала плотности показали явный перенос заряда от металлического ядра Co к углеродному слою.

Кроме того, длина связи O–O увеличилась. Эти результаты показали, что особая структура Co@NC может создавать обогащённую электронами углеродную поверхность, способствующую активации NO₂ и превращению HCHO.

Оптимизированный размер наночастиц Co и особая структура металл@NC обеспечили оптимальное использование активных частиц и эффективную активацию кислорода.